Postecoglou föddes i Néa Filadélfeia, en förort till Aten i Grekland. Vid fem års ålder (efter att fadern förlorat sitt företag när Grekiska militärjuntan 1967-1974) tog över makten), flyttade familjen till Australien där Postecoglou växte upp i Melbourne. Han är gift och har tre söner.[4][5]
Den 10 juni 2021 meddelade Celtic att de anställt Postecoglou som ny huvudtränare i klubben.[6] Under sin andra säsong ledde Postecoglou Celtic till klubbens åttonde trippel efter att ha vunnit Scottish Premiership, Scottish Cup och ligacupen.[7]
Den 6 juni 2023 presenterades Postecoglou som huvudtränare för Tottenham Hotspur. Med sin utnämning blev han den första australiska tränaren i Premier League.[8][9]
Efter ha inlett Premier League-säsong 2023/24 starkt som ligaledare efter tio omgångar drabbades Spurs av många allvarliga skador på spelare i nyckelpositioner och laget slutade på en femteplats.
Säsong 2024/25 kantades även den av många skador och laget slutade på sjuttondeplats. Även om Spurs denna säsong vann UEFA-turneringen Europa League (Spurs tredje i historien) och därmed lyckades bryta klubbens titeltorka i sexton år, så fick Postecoglou sitt anställningskontrakt avslutat den 6 juni 2025[10].