Moore blev invald i USA:s representanthus i kongressvalet 1820. Han omvaldes tre gånger. Han efterträdde 1829 John Murphy som guvernör. Han avgick 1831 för att efterträda John McKinley som senator för Alabama. Han efterträddes efter en mandatperiod i senaten av företrädaren McKinley. Moore var först en anhängare av USA:s presidentAndrew Jackson men blev under sin tid i senaten motståndare till Jackson.